В 1968 году он создает сначала студию, а затем и театр «Лицедеи», который очень скоро станет знаменит на всю страну, а позже и на весь мир. Это был первый театр клоунов, это был прорыв, благодаря которому искусство клоунады вышло за рамки циркового манежа.
В период своей работы вплоть до 1991 года, когда Полунин закрыл театр, «Лицедеи» работали и под эгидой Ленконцерта, и в структуре объединения «Цирк на сцене», но очень скоро стали полностью независимы, оказавшись первым самоокупаемым театром в стране.
В 1991–1993 годах Полунин создает в Москве и Ленинграде культурный центр «Академия дураков», который начинает работу по возрождению карнавальных традиций в России, проводит крупные фестивали и праздники.
С 1993 по 1995 Слава Полунин работает в «Цирке дю Солей», где не только сам участвует в представлениях как артист, но и создает персонажи и номера клоунады в программе «Алегрия». Все последующие годы «Цирк дю Солей» постоянно приглашал и приглашает учеников Полунина в качестве клоунов в свои программы.
С 1996 года Полунин гастролирует по всему миру со своим теперь уже знаменитым спектаклем «Снежное шоу», ставшим, по мнению прессы, «театральной классикой». Помимо спектаклей на сцене, Полунин активно работает в области уличного театра, осуществляет целый ряд огромных проектов международного уровня. Это и фестиваль уличных театров «Караван мира», прошедший через всю Европу, это и программа «Площадные театры мира» в рамках «Третьей Всемирной театральной Олимпиады» в Москве, это и проект «Белый карнавал», представленный в Москве и Санкт-Петербурге как единое представление, созданное артистами из разных стран в сотворчестве со зрителями. За заслуги в развитии искусства клоунады и уличного театра Слава Полунин удостоен множества престижных наград в разных странах мира: он лауреат премии Лоренса Оливье и независимой российской премии Триумф, народный артист России, кавалер Ордена Дружбы Российской Федерации и Шевалье искусств Республики Франция. Но более всего он ценит 3 своих титула: Президент Академии дураков, посланник Г. Х. Андерсена в России и Король Санкт-Петербургского карнавала.